水煤气催化还原二氧化硫烟气回收单质硫的研究

题名:水煤气催化还原二氧化硫烟气回收单质硫的研究
作者:姜坤
学位授予单位:江西理工大学
关键词:SO_2;;催化还原;;过渡金属;;稀土元素
摘要:
 SO2是危害最为严重的大气污染物之一,是造成酸雨的元凶,对人类和生态环境的危害日益严重,减少和消除SO2的污染成为当前亟需解决的问题。将排放气中的SO2转化为高质量的单质硫并回收,对于解决SO2所造成的污染问题具有特别的意义。本课题以水煤气(CO≧38%,H2≧52%)为还原气,在过渡金属氧化物催化剂上还Neodymium Magnets原冶炼烟气中的SO2为单质硫,研究出最佳的催化剂及最优工艺条件,并探讨相关反应机理。
 本文以条形Al2O3为载体,采用浸渍法制备出系列过渡金属氧化物催化剂(Cu、Co、Fe、Ni),考察了不同活性组分、活性金属含量、反应温度、空速、气配比、预硫化处理及反应时间对SO2转化率和硫产率的影响。通过对Fe /Al2O3催化剂添加稀土元素(La、Ce、Sm、Gd、Dy、Y),考察了不同稀土元素、稀土含量及浸渍方式对Fe/Al2O3催化剂催化性能的影响。
 实验结果表明:Fe/Al2O3催化剂为最佳催化剂;催化剂中金属Fe的最佳含量为14%,当反应温度为400℃时,硫产率为81.92%;SO2转化率和硫产率均随温度的升高而增加,但温度过高选择性变差,导致硫产率下降;空速过大或过小都不利于反应的进行,温度较高时空速的影响较小;气配比对反应的影响较大,SO2烟气/水煤气比值应当控制在1.7左右;不同稀土对Fe/Al2O3催化剂有不同的改性作用,Sm和Dy的加入http://www.everbeenmagnet.com/en/products/110-sintered-neodymium-magnets大大提高了催化剂的活性,SmFe /Al2O3催化剂在360℃时的硫产率比同温度下的Fe /Al2O3催化剂提高了40.5%,DyFe/Al2O3催化剂在400℃时的硫产率比同温度下的Fe/Al2O3催化剂提高了26.4%;稀土在Fe/Al2O3催化剂中起着助剂的作用,对于SmFe/Al2O3催化剂,稀土Sm的最佳含量为1.0%;不同方式制备的稀土催化剂活性不同,对硫产率来说其大小顺序为:钐铁混浸催化剂﹥先浸钐后浸铁催化剂﹥先浸铁后浸钐催化剂;金属硫化物是催化SO2还原的活性相,反应的机理为中间产物机理。
学位年度:2010