低维钴氧化物的磁性研究

题名:低维钴氧化物的磁性研究
作者:王杭栋
学位授予单位:浙江大学
关键词:低维磁性系统;;磁结构;;自旋能隙;;钴氧化物;;单晶生长
摘要:
 一般认为,低维反铁磁自旋涨落可能是铜氧化物高温超导体、重费米子超导体、部分有机
超导体和最近发现的铁基超导体中超导配对机制的微观起源,自1986年发现铜氧化物高温超导体以
来,低维磁性研究一直是凝聚态物理学科neodymium magnets重要的研究方向之一。寻找更多低维磁性系统、及对其相
关物性进行更深入研究,为理解这些非常规超导电性的微观机制提供不同的视角。低维磁性系统本
身所呈现的许多奇异物理现象,如自旋能隙、自旋-派尔斯相变、磁振子的Bose-Einstein凝聚等在
上述非常规超导体中也常常发生。另一方面,对于低维(特别是准一维)磁性系统,已有许多理论模型
给出了很好的描述,针对低维磁性物性许多实验结果可以与理论计算结果进行比较,加深了对低维磁
性物理的认识。
 相对于其他的低维磁性化合物,低维钻氧化物中钴离子往往处于不同的价态和自
旋态,从而呈现更加丰http://www.chinamagnets.biz/Neodymium/Ball-Neodymium-Magnets.php富的磁性质。本论文选择低维钴氧化物作为研究对象,成功地生长出三类具有
准一维结构的BaCoO3、Ba5Co5ClO13和Sr6Co5O15高品质单晶样品,对其结构、输运性质和磁性质进
行了系统研究。另外,还针对具有二维三角格子结构的NaxCoO2化合物,采用Ru对Co的部分替代,研究
了其元素替代效应。全文共分五章,第一章为文献综述及研究动机,第二至五章对上述四大体系研究
结果进行了详细讨论。对其结果总结如下：
 (1)我们首次成功合成出具有准一维结构的BaCoO3单
晶,并确认了其结构。实验结果发现：该化合物的电阻率-温度关系在整个测量温区内均呈现典型的
半导体行为,在高温时,其电阻率-温度关系满足热激发模型,说明它为能隙半导体,这与以前理论预
测的Anderson局域行为不同。其磁化率呈现强烈的各向异性,而且证实了其15K的反铁磁相变。这些
结果与以前报道的多晶样品有许多不同,反映了其本征性质。
 (2)与以前文献报道的单晶生长方
法不同,我们通过对其生长方法的改进,成功获得了高质量的Ba5Co5ClO13单晶样品。实验结果发现
：其磁化率呈现强烈的各向异性,c方向的磁化率在108K附近呈现一峰值,对应于反铁磁相变；尽管
ab面磁化率在整个测量温区内均随温度的降低而增加,但在108K附近却有一突然的增大。我们认为
这种磁化率的各向异性来源于其“块”内的铁磁关联和“块”间反铁磁关联——这里的“块”是由
三个共面的CoO6八面体以及两端共顶点的CoO4四面体组成。同时,我们也观测到电阻率在108K附近
的反常：c方向的电阻率有一微小的增加,而ab面内电阻率却有一小的下降,这与上述的磁结构是一
致的。我们的实验结果澄清了以前有关该化合物的一些错误结论。
 (3)我们成功生长出具有
准一维Co-O链结构的Sr6Co5O15-δ及掺Ca的(Sr, Ca)-Co-O单晶,在此基础上对其磁性质和输运性质
进行了系统研究。对于未掺杂的Sr6Co5O14.7样品,其磁化率-温度关系曲线在27K附近出现一极大值
,呈现典型的自旋能隙行为。同时c轴方向磁化率比ab面内磁化率大一个数量级,呈现强烈的各向异
性。其电阻率测量结果表明,c方向电导在100K附近发生了三维到一维导电行为的转变：在100K以下
,其c轴方向的电阻率-温度关系满足典型的一维变程跳跃电导机制,同时在100K以下,其电阻率的各
向异性增加了3个数量级,也证实了这种一维导电行为。对热电势测量结果发现该化合物在200K以上
呈现巨热电势效应,是一个有应用前景的热电势材料。微量Ca(x=0.079)对Sr的替代不改变其结构,
对其磁性质和输运性质影响不大,只是输运行为上原来100K的相变降到了80K。对于较高浓度
(x=0.246)Ca对Sr的替代样品,样品中的Co-O链结构发生改变,在低温时未发现有自旋能隙行为,并且
电阻率-温度关系呈现为典型的局域化行为。遗憾的是,Ca对Sr的部分替代没有改善热电性质。

(4)对于Na0.75Co1-xRuxO2体系,结果发现x<0.5时,该样品仍保持单相。体系的晶胞参数随Ru含量x
值的增加而增大,并且其输运性质在x=0.02左右发生了一个金属-绝缘体相变,当x>0.02时,Ru的部分
替代在CoO2面内形成无序,其电阻率温度关系呈现Anderson无序行为。磁化率测量结果表明随着Ru
替代浓度x值的增加,磁化率值和有效磁矩均呈现极大值。
学位年度:2009